Tez detayları

Amin grubu fonksiyonellenmiş silika üzerine tutturulmuş metal nanokümelerinin sentezi, tanımlanması ve formik asitin (HCOOH) dehidrojenlenme tepkimesindeki katalitik performanslarının incelenmesi = Amine group functionalized silica supported metal nanoparticles synthesis, characterization and investigation of their catalytic performance in the dehydrogenation of formic acid (HCOOH)

Yazarlar:

Bulut, Ahmet

Yayıncı:

Yüzüncü Yıl Üniversitesi

Ana Başlıklar:

Fizik | Kimya ve ilgili bilimler

Belge Tipi:

Tezler

Program Tipi:

Yüksek Lisans

Yayın Tarihi:

12/2015

Belge Dili:

Türkçe

Document ID (Org No.):

2000086897

Anahtar sözcükler:

Enerji
Kimya

Özet

In this study, we report the development of a new highly active, selective and reusable nanocatalyst for additive-free dehydrogenation of formic acid (HCOOH), which has great potential as a safe and convenient hydrogen carrier for fuel cells, under mild conditions. The new catalyst system consisting of bimetallic Pd-MnOx nanoparticles supported on aminopropyl functionalized silica (Pd-MnOx/SiO2-NH2) was simply and reproducibly prepared by deposition–reduction technique in water at room temperature. The characterization of Pd-MnOx/SiO2-NH2 catalyst was done by the combination of multipronged techniques, which reveals that the existence of highly crystalline individually nucleated Pd(0) and MnOx nanoparticles (dmean= 4.6 ± 1.2 nm) on the surface of aminopropyl functionalized silica. These supported Pd-MnOx nanoparticles can catalyze the additive-free dehydrogenation of formic acid with record activity (TOF = 1300 h−1) at high selectivity (>99%) and conversion (>99%) under mild conditions (at 50 oC and under air). Moreover, easy recovery plus high durability of these supported Pd-MnOx nanoparticles make them a reusable heterogeneous catalyst in the additive-free dehydrogenation of formic acid.

Bu çalışmada, yakıt hücreleri için güvenli ve uygun bir hidrojen taşıyıcı öneme sahip olan formik asitin dehidrojenlenme tepkimesi için katalitikçe etkin, seçici ve tekrar kullanılabilir yeni bir katalitik sistemin geliştirilmesi ve tanımlanması üzerinde durulmuştur. Amin fonksiyonellenmiş silika üzerine tutturulmuş bimetalik Pd-MnOx nanoparçacıkları içeren (Pd-MnOx/SiO2-NH2) bu yeni katalizör sistemi oda sıcaklığında sulu ortamda basit emdirme-indirgeme yöntemiyle hazırlandı. Pd-MnOx/SiO2-NH2 katalizörünün tanımlanması çok farklı tekniklerin kombinasyonu ile yapıldı ve bunların sonuçları amin fonksiyonellenmiş silika üzerinde yüksek kristallikte bulunmaları ve bağımsız Pd(0) ve MnOx nanoparçacıklarının (dortalama= 4.6 ± 1.2 nm) oluştuğunu göstermektedir. Bu destekli Pd-MnOx nanoparçacıkların formik asitin dehidrojenlenme tepkimesinde, ılımlı koşullar altında (50 oC ve açık hava) yüksek etkinlik (TOF = 1300 sa-1), yüksek seçicilik (>%99) ve dönüşümle (>%99) katalizleyebilmektedir. Daha da önemlisi, Pd-MnOx nanoparçacıkların gösterdiği yüksek dayanıklılık onları katkısız formik asitin dehidrojenlenme tepkimesinde tekrar kullanılabilir bir heterojen katalizör yapmaktadır.

Tez detayları

Yazarlar: Bulut, Ahmet

Yayıncı: Yüzüncü Yıl Üniversitesi

Ana Başlıklar: Fizik | Kimya ve ilgili bilimler

Belge Tipi: Tezler

Program Tipi: Yüksek Lisans

Yayın Tarihi: 12/2015

Belge Dili: Türkçe

Document ID (Org No.): 2000086897