Tez detayları

Supported Ru based ammonia synthesis catalysts = Destekli Ru esaslı amonyak sentez katalizörleri

Yazarlar:

Aslan, Mustafa Yasin

Yayıncı:

Orta Doğu Teknik Üniversitesi

Ana Başlıklar:

Kimya mühendisliği

Belge Tipi:

Tezler

Program Tipi:

Yüksek Lisans

Yayın Tarihi:

12/2011

Belge Dili:

İngilizce

Document ID (Org No.):

2000310749

Anahtar sözcükler:

Kimya Mühendisliği

Özet

Ru/C type ammonia synthesis catalysts are known to be poisoned by hydrogen. In order to elucidate a mechanism for hydrogen poisoning, H2 adsorption and spillover on Ru based ammonia synthesis catalysts were investigated.Supported Ru catalysts and Na promoted Ru catalyst were prepared by incipient wetness impregnation of Ru(NO)(NO3)3 on SiO2, SBA-15, CNT and Vulcan supports. Dispersion value of the catalysts was determined via H2 chemisorption and Transmission Electron Microscopy (TEM) characterization techniques. Over SBA-15 support, the dispersion of the catalyst determined by two different characterization techniques were in agreement. On the other hand, over CNT and SiO2 supports dispersion measured by TEM characterization method was higher than H2 chemisorption method.H2 chemisorption measurements performed over extended periods of time were used to determine the spilled over hydrogen amounts over Ru/Vulcan and Na-Ru/Vulcan catalysts at 375 torr and 10 torr H2 pressure at room temperature. By using H2 uptake data measured for extended periods of 6 ? 24 hours, diffusion coefficient of hydrogen species over Vulcan support was calculated assuming a point source diffusion mechanism. Coefficient of diffusion for Ru/Vulcan and Na-Ru/Vulcan was found as 1.39 x 10-14 cm2/sec and 1.23 x 10-14 cm2/sec, respectively at 375 torr. Similarly, at 10 torr, diffusion coefficients of Ru/Vulcan and Na-Ru/Vulcan catalysts were determined as 1.51 x 10-15 cm2/sec and 1.81 x 10-15 cm2/sec, respectively.

Ru/C tipi amonyak sentez katalizörlerinin hidrojen tarafından zehirlendiği bilinmektedir. Hidrojen zehirlenmesine bir mekanizma açıklamak için, Ru esaslı amonyak sentez katalizörleri üzerinde H2 adsorpsiyonu ve taşması araştırılmıştır.Destekli Ru katalizörleri ve Sodyum (Na) ile güçlendirilmiş Ru katalizörü Ru(NO)(NO3)3 tuzu kullanılarak SiO2, SBA-15, CNT ve Vulcan destekleri üzerine ıslaklık başlangıcı emdirme metodu ile hazırlanmıştır. Katalizörlerin metal dağılımları H2 kimyasal adsorpsiyon ve TEM (Geçirimli Elektron Mikroskobu) teknikleri ile belirlenmiştir. SBA-15 desteği üzerinde iki farklı teknik ile hesaplanan metal dağılım değerleri birbirleri ile uyumludur. Diğer tarafta, CNT ve SiO2 destekleri üzerinde TEM tekniği ile ölçülen metal dağılım değerleri H2 kimyasal adsorpsiyonu ile ölçülen metal dağılım değerlerinden daha büyük çıkmıştır. Deney sonuçlarındaki tutarsızlık hidrojen yayılmasına bağlanmıştır.Uzun zaman aralıklarında, yayılmış H2 miktarını belirlemek için 375 ve 10 torr H2 basıncında H2 kimyasal adsorpsiyon ölçümleri oda sıcaklığında gerçekleştirilmiştir. 6 ? 24 saat gibi uzun zaman aralıklarında ölçülmüş H2 adsorplanma verileri kullanılarak, Vulcan destek üzerinde nokta kaynak difüzyon mekanizması varsayılarak hidrojen türlerinin difüzyon katsayısı hesaplanmıştır. Ru/Vulcan ve Na-Ru/Vulcan katalizörlerinin 375 torr H2 basıncındaki difüzyon katsayıları sırasıyla 1.39 x 10-14 cm2/s ve 1.23 x 10-14 cm2/s olarak hesaplanmıştır. 10 torr basınç altında yapılan deneylerde ise Ru/Vulcan ve Na-Ru/Vulcan katalizörlerinin difüzyon katsayıları 1.51 x 10-15 cm2/s ve 1.81 x 10-15 cm2/s olarak belirlenmiştir.

Tez detayları

Supported Ru based ammonia synthesis catalysts = Destekli Ru esaslı amonyak sentez katalizörleri

Yazarlar: Aslan, Mustafa Yasin

Yayıncı: Orta Doğu Teknik Üniversitesi

Ana Başlıklar: Kimya mühendisliği

Belge Tipi: Tezler

Program Tipi: Yüksek Lisans

Yayın Tarihi: 12/2011

Belge Dili: İngilizce

Document ID (Org No.): 2000310749