Nonradiative energy transfer finds important applications in nanophotonics and nanobiotechnology including nanoscale optical waveguiding and biological nanosensors. Various fluorophores can take part in such energy transfer interactions in close proximity of each other. Their emission kinetics can be strongly modified and controlled as a result. For example, colloidal semiconductor quantum dots, also known as nanocrystals, have widely been shown to serve as donors and acceptors among themselves or with other fluorescent species to transfer excitation energy nonradiatively. In their close proximity, emission characteristics of such fluorophores can also be altered when coupled with plasmonic structures, e.g., metal nanoparticles. One favored result of these plasmon-exciton interactions is the emission enhancement. In principle it is possible to plasmon-couple acceptor-donor pairs of nonradiative energy transfer to modify their transfer rate. Such plasmon-mediated energy transfer has been demonstrated, where both acceptor-donor pairs are plasmon-coupled. In these cases, however, the resulting plasmon-exciton interactions are not controlled to take place either at the donor site or the acceptor site but at both of the sites. Therefore, it has previously not been possible to identify the coupled interactions. In this thesis, we propose and demonstrate cascaded plasmonic - nonradiative energy transfer interactions that are controlled by selectively plasmon-coupling either only the donor quantum dots or only the acceptor quantum dots. For that, we designed a novel self-assembly architecture of our hybrid layered systems of semiconductor nanocrystals and metal nanoparticles in a bottom-up fashion through precise spatial and spectral control. This scheme uniquely allowed for the ability to spatially control plasmon-exciton interactions to take place either at the ?start? site (donors) or ?finish? site (acceptors) of the energy transfer. This control was achieved by placing the plasmonic layer in the right proximity of the donors (for strong donor-exciton plasmon-coupling) while sufficiently being far away from the acceptors (for weak acceptor-exciton plasmon-coupling), or vice versa. Here we comparatively studied and analyzed consequent modifications of quantum dot emission kinetics in response to both cases of plasmon-coupling to only the donors and to only the acceptors through steady-state and time-resolved photoluminescence measurements, along with their lifetime and rate calculations. Such cascaded energy transfer interactions in the strong exciton-plasmon coupling region hold great promise for innovative near-field photonic devices and biological tags.system.

Işınımsal olmayan enerji transferi nanofotonik ve nanobiyoteknoloji alanlarında, nanoboyutta optik dalga kılavuzu ve biyolojik nanosensör gibi önemli uygulamalarda yer bulmaktadır. Söz konusu yakın mesafeli enerji transfer etkileşimlerinde çeşitli ışıyıcılar kullanılabilmektedir. Bunun sonucunda da ışıma kinetikleri etkili bir şekilde değiştirilebilmektedir ve kontrol edilebilmekteir. Örneğin, nanokristaller olarak da bilinen yarıiletken kuvantum noktacıkları ya kendi aralarında ya da çeşitli ışınır malzemelerle uyarılma enerjilerini aktararak alıcı ya da verici olarak kullanılagelmektedir. Ayrıca, böyle ışıyıcıların ışıma özellikleri metal nanoparçacıklar gibi plazmonik yapılarla yakın mesafelerde etkileşime girdiklerinde değiştirilebilir. Bu plazmon-ekziton etkileşimlerinin önemli sonuçlarından biri de ışımanın güçlendirilmesidir. Kuramsal olarak plazmonik etkileşmeyle alıcı-verici çiftinin ışınımsal olmayan enerji aktarım hızının değiştirilmesi mümkündür. Bu tür plazmon vasıtasıyla yapılan enerji aktarımı her iki alıcı-verici çiftinin de plazmonlara etkileşmesiyle gösterilmiştir. Ancak, meydana gelen plazmon-ekziton etkileşiminin alıcı mı verici mi tarafında olmasının kontrolü her iki tarafta da olduğu için yapılamamıştır.Bu nedenle, bu etkileşimlerin ayrı ayrı tespiti de mümkün olmamıştır.Bu tezde, plazmon vasıtasıyla yapılan ışınımsal olmayan enerji transfer etkileşimlerinin seçici bir şekilde ya yalnızca alıcıya kenetlenen plazmonlar ya da yalnızca vericiye kenetlenen plazmonlar olarak sıralandırılmasını öneriyor ve gösteriyoruz. Bu amaçla, melez katmanlı yarıiletken nanokristaller ve metal nanoparçacıklar sistemi için temelden başlayarak kendiliğinden bir araya gelen ve hassas bir şekilde uzaysal ve spektral kontrolü mümkün olan yeni bir mimari tasarladık.Bu yapı sayesinde plazmon-ekziton etkileşimlerinin enerji aktarımının ?başlangıç? (verici) veya ?bitiş? (alıcı) tarafında gerçekleşmesinin kontrolü benzersiz bir şekilde mümkün olmuştur. Bu kontrolün sağlanması için plazmonik katman vericiye (güçlü verici ekziton-plazmon kenetlenmesi için) uygun yakınlıkta ve alıcıdan (zayıf alıcı ekziton-plazmon kenetlenmesi için) yeterli uzaklıkta olmalıdır veya tam tersi olmalıdır. Bu noktada, kuvantum noktacıklarının ışıma kinetiği değişimini, plazmonların yalnızca vericiye kenetlenmesi veya plazmonların yalnızca alıcıya kenetlenmesi durumlarına göre durağan durum ve zamanlı çözülüm fotoışıma ölçümleri ve yarı ömür ve hız hesaplamaları kullanarak karşılaştırmalı olarak inceledik ve çalıştık. Bu tür güçlü ekziton-plazmon kenetlenme alanındaki sıralandırılmış enerji aktarımı etkileşimleri yeni nesil yakın-alan fotonik aygıtlarının ve biyolojik elemanlarının geliştirilmesini vaat eder.